Eser DİNÇER
(Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Ankara, Türkiye)
Zeynep ÇULFAZ
(Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Ankara, Türkiye)
Ali ÇULFAZ
(Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Kimya Mühendisliği Bölümü, Ankara, Türkiye)
Proje Grubu: TÜBİTAK MİSAG ProjeSayfa Sayısı: 1Proje No: 102M084Proje Bitiş Tarihi: 15.06.2005Türkçe

0 0
Dinamik sistemlerde zeolit membranların sentezi ve karakterizasyonu
Zeolitler, moleküler boyutta gözeneklere sahip olmaları nedeniyle membran uygulamalarına yönelik araştırmalarda sıkça kullanılmaktadırlar. MFI tipi zeolitler, 0.51-0.56 nm boyutlarında gözenekleri ile membran uygulamaları için en sık çalışılan zeolitlerdir. Zeolit membranlar, bugüne kadar çoğunlukla kendinden basınçlı, kesikli sistemlerde hidrotermal yöntem ile sentezlenmiştir. Bu yöntemde destek olarak kullanılan malzeme sentez çözeltisini içeren otoklava yerleştirilerek, destek yüzeyinde zeolit membran büyütülmüştür. Bu yöntemin, yaygın olarak kullanılmış olmasına karşın, endüstriyel boyutta zeolit membranların sentezlenmesi aşamasına geçildiğinde yaratabileceği çeşitli sorunlar vardır. Bu sorunlar özellikle büyük ölçekte kullanılan geniş yüzey alanına ve karmaşık geometrilere sahip membran şekilleri söz konusu olduğunda ortaya çıkmaktadır. Bu çalışmanın amacı alumina destekler üzerinde sürekli bir sistemde MFI tipi zeolit membranlar sentezlemektir. Sentez sistemi kapalı bir sistem olup membranın içinden akıtılan sentez çözeltisi sisteme geri döndürülerek bir döngü sağlanmıştır. Sentez, berrak çözeltiler kullanılarak, atmosfer basıncında ve 100°C'den düşük sıcaklıklarda yapılmıştır. Sürekli sistemde sentezlenen membranların yanında tüp ve disk şekilli alumina destekler üzerinde de MFI membranlar sentezlenmiş, sentez kompozisyonunun ve tohumlamanın membran morfolojisi ve performansı üzerine etkisi incelenmiştir. Tüp şekilli destekler, sentez öncesinde mikronaltı boyutta MFI kristalleri ile tohumlanmıştır. Disk şekilli desteklerde sentezlenen membranlarda mikron boyutlu MFI ile vakumla tohumlama yöntemi kullanılmıştır. Sentezlenen membranlar X-ışını kırınımı, taramalı elektron mikroskobu ve N2, SF6, n-bütan ve izobütan geçirgenlikleri ile karakterize edilmiştir. Sürekli sistemde, 6 mL/dk'lık bir akış hızı kullanılarak, $S_{80} T_{16}H_{1536} E_{320}$ başlangıç bileşimi ve silika kaynağı olarak LUDOX-AS-30 kolloid silika ile 95°C'de, 2 $\mu$ m kalınlığında bir membran sentezlenmiştir. Membran 4.4 x $10^{-7}$ mol/m2.s.Pa'lık bir $N_2$ geçirgenliği göstermiş, N2/SF6 ideal seçiciliği ise 11 olarak bulunmuştur. Aynı bileşim, silika kaynağı ve sentez sıcaklığı kullanılarak kesikli sistemde sentezlenen membrana kıyasla bu membranın daha ince ve homojen olduğu görülmüştür. Kesikli sistemde sentezlenen membran 3.4 x $10^{-7}$ mol/m2.s.Pa'lık bir N2 geçirgenliği göstermiş, $N_2/SF_6$ ideal seçiciliği ise 27 olarak bulunmuştur. Bu membranların ikisinin de 150 ve 200°C'de n-bütan/izobütan karışım seçiciliği 6 olarak bulunmuştur. Disk şekilli destekler üzerinde sentezlenen membranlarda tohum kullanmadığı takdirde sürekli zeolit tabakaların oluşmadığı görülmüştür. Tohum kristalleri kullanıldığında ise sıkı yapılı 9-17 $\mu$ m kalınlığında membranlar elde edilmiştir. Bu membranların I\İ2/SF6 seçiciliklerinin 40'tan yüksek olması membranlarda büyük ölçüde zeolit dışı gözeneklerin olmadığını göstermektedir. 2 ve 3.5 mg tohum kullanarak sentezlenen membranlarda tekrarlanabilirliğin %65'e kadar çıktığı görülmüştür. Literatürdeki MFI membranlar göz önünde bulundurulduğunda bu çalışmada sentezlenen membranların yayınlanmış membranlarla kıyaslanabilir kalitede olduğu görülmüştür. Sürekli sistemde sentezlenen membranlar ise akış içeren bir sistemde şu ana kadar sentezlenmiş birkaç membrandan biri, bunların arasında geri dönüşümlü bir sistemde sentezlenen ilk MFI tipi membranlardır. Bu göz önüne alındığında bu yöntemin zeolit membranların sentezinde kullanılabilecek umut verici bir seçenek olduğu düşünülmektedir.

TÜBİTAK ULAKBİM Ulusal Akademik Ağ ve Bilgi Merkezi Cahit Arf Bilgi Merkezi © 2019 Tüm Hakları Saklıdır.